哈工大联合海外团队打造 - 50℃可用 Ah 级钠软包电池

【研究背景】

钠离子电池因其资源丰富、成本低廉而受到广泛关注，但其关键负极材料—硬碳，在低温条件下性能明显下降，这主要归因于离子脱溶剂化过程缓慢与离子在材料内部扩散受阻。现有策略多使用弱溶剂化电解液，虽然能够在一定程度上加快界面处脱溶剂化速度，却常伴随电解液离子电导率降低，并未有效解决硬碳内部离子迁移受限的问题。

【工作简介】

近日，哈尔滨工业大学张乃庆/斯德哥尔摩大学张宇提出了一种溶剂共嵌入型电解液设计策略，该电解液通过合理组合两种醚类溶剂，构建稳定的“钠离子-溶剂”螯合结构，使钠离子能够以“离子-溶剂团簇”的形式直接嵌入硬碳层间，从而绕过缓慢的脱溶剂步骤，同时确保了离子在电解质及硬碳中的快速扩散。优化后的溶剂化结构还促进了薄层、富含无机物的SEI的形成，有利于界面离子传输。因此，该共嵌入电解质（CIE）使硬碳展现出优异的低温性能：在-50℃、20 mA g-1下首效达80.5%。此外，Ah级别软包全电池在25℃下展现出163 Wh kg-1的比能量，在-50℃下仍保持107 Wh kg-1，证明了该策略在宽温钠离子电池中的实际可行性。该研究有望克服长期以来低温离子去溶剂化与扩散之间的权衡问题，为实现宽温钠离子电池的电解质设计提供了新途径。该文章发表在Nature Communications上。李檬为本文第一作者。

【内容表述】

图1. 低温下不同电解液中离子传输机制的示意图。

图2. 不同电解液的溶剂化结构表征。a 傅里叶变换红外光谱；b 拉曼光谱；c 核磁共振氢谱；d 不同温度下的离子电导率；e-f 径向分布函数；g 不同温度下的配位数；h 分子动力学模拟快照；i 典型的溶剂化结构模型。

图3. 不同电解液的电化学性能。a 首三圈充放电曲线；b 零下20度下的倍率性能；c 不同温度下的首圈充放电曲线；d 与已有研究工作的首次库伦效率对比；e 室温下的长循环性能；f 不同低温下的循环性能。

图4.硬碳负极的界面表征。a-b -40℃循环后不同刻蚀时间的XPS能谱；c-d -40℃循环后的HRTEM图像；e-f TOF-SIMS深度剖析；g 三维重构图像；h 不同电解液形成的界面膜示意图。

图5. 共嵌入行为与离子扩散研究。a-b 原位拉曼光谱；c 低温下不同电位电极的拉曼光谱；d X射线衍射图谱；e 低温下的离子扩散系数；f-g “钠离子-溶剂”螯合物在碳层中的模型与电荷密度差；h 扩散能垒计算。

图6. 软包电池的电化学性能。a 软包电池示意图；b 不同温度下的循环性能；c 不同温度下的充放电曲线；d -20℃下的长循环性能；e -50℃为LED灯供电；f 与已报道的低温钠离子软包电池性能对比。

【结论】

本工作开发了一种基于溶剂共嵌入机制的钠离子电池低温电解质，通过“离子-溶剂团簇”整体嵌入的独特机制，该研究成功突破了钠离子电池在低温环境下离子脱溶剂与扩散之间的传统矛盾。实验和模拟表明，钠离子-G2溶剂的螯合配位结构可以很好地共嵌入HC负极中，避免了缓慢的传统去溶剂化过程，并显着改善了低温下的离子扩散。同时，电解液保持了良好的离子电导率。溶剂之间的偶极相互作用驱动适当数量的阴离子进入溶剂化鞘，从而诱导形成富含无机物的SEI薄层。这种多尺度协同设计能够在低温下实现高度可逆和高倍率的钠离子存储。因此，CIE使HC在-50°C下的保持80.5%的ICE，此外，Ah级别软包全电池在25℃下展现出163 Wh kg^-1的比能量，在-50℃下仍保持107 Wh kg^-1。这项研究证明了溶剂共嵌入机制在改善低温离子存储方面的重要性，并为低温电解液的设计提供了新思路。

【文献详情】

Meng Li, Zeping Liu, Yu Zhao, Zhaoyu Chen, Yu Zhang* & Naiqing Zhang*, Enhanced sodium storage in hard carbon via solvent co-intercalation electrolyte enabling Ah-level pouch cells at low temperatures. Nat Commun 17, 1478 (2026).

https://doi.org/10.1038/s41467-026-69237-y